La raccolta, che include pitture, sculture, incisioni e disegni donati da artisti e collezionisti del Novecento, fu istituita da papa Paolo VI nel 1973. Ospitata in parte nell'appartamento Borgia, annovera, tra i tanti, dipinti di Henri Matisse, Rosai, Carrà, Chagall, van Gogh e sculture di Auguste Rodin e Giacomo Manzù