Il museo fu costituito come raccolta di oggetti già nel XII secolo e sistemato da Franco Albini (1956) in ambienti sotterranei ricavati sotto il cortile del Palazzo arcivescovile. Salutato come una delle realizzazioni più innovative e felici della museografia contemporanea, colpisce ancora oggi per il fascino della qualità architettonica degli spazi e per il valore storico, artistico e culturale dei preziosi materiali conservati, alcuni dei quali sono veri e propri “documenti-monumenti” della storia cittadina. Tra questi il Sacro Catino tradizionalmente identificato con il Santo Graal, ma in realtà opera d’arte islamica del IX secolo; il piatto in calcedonio di S. Giovanni Battista, eccezionale manufatto di età romana (I secolo) decorato da una testa del Precursore in oro e smalti eseguita a Parigi (XV secolo); la quattrocentesca arca di S. Giovanni Battista, capolavoro di oreficeria tardogotica tuttora impiegato per la tradizionale processione del 24 giugno, e l’arca detta del Barbarossa (XII secolo), ritenuta un’offerta devozionale dell’imperatore Federico I. Di grande rilievo anche la croce detta degli Zaccaria, reliquiario bizantino (secolo IX, ma rifatto nel ’200) in lamina d’oro decorata con pietre preziose che, secondo la tradizione, accoglierebbe al suo interno i frammenti di legno appartenenti alla Croce di Cristo.