La ricca raccolta nasce come biblioteca pubblica in seguito alla soppressione dell'ordine della Compagnia di Gesù e all'acquisizione, da parte del comune di Macerata, del Collegio dei Gesuiti con l'annessa Libreria. Il patrimonio librario iniziale è andato incrementandosi negli anni grazie a lasciti, donazioni e alle continue acquisizioni contemporanee. Degni di nota sono vari incunaboli, un Pontificale del XII secolo e una Bibbia miniata francese del XIII secolo. Notevoli decorazioni, affreschi e arredi di pregio caratterizzano la Biblioteca mentre la moderna sala di lettura Specula è un progetto firmato dall'architetto Mario Crucianelli, realizzato nel 2003